Şekil 1. CACU'da Ferrimanyetik Düzen Tetiklenen Metal-İnsülatör Geçişinin Kavramsal İllüstrasyonu3Ni2İşletim sistemi2O12.
Bilimsel Motivasyon: Geleneksel MIT paradigmalarının ötesinde fonksiyonel manyetik yarı iletkenlere doğru
Metal -insülatör geçişi (MIT), yoğunlaştırılmış madde fiziğinde, sıklıkla manyetik sırayla dolaşmış bir temel taşı olarak durur. Coulomb itme ile yönlendirilen Mott geçişi ve antiferromanyetik periyodiklikten kaynaklanan slater geçişi gibi kanonik mekanizmalar tipik olarak ferromanyetik metalikliğe veya antiferromanyetik yalıtım davranışına yol açar. Bu geçişler manyetoelektrik bağlantıyı somutlaştırırken, cihaz alaka düzeyi genellikle tek bir serbestlik derecesi ile sınırlıdır: ya spin veya yük.
Uzun süredir devam eden bir zorluk, büyük spontan mıknatıslanmayı yalıtım veya yarı iletken taşıma ile birleştiren ferromanyetik yarı iletkenlerin gerçekleşmesi olmuştur. Böyle bir faz, düşük sürüklenen mantık kapıları, spintronik zorlama belleği şemaları ve nöromorfik platformlar için dönüştürücü etkilerle manyetik ve elektriksel durumlar üzerinde çift kanallı kontrole izin verecektir.
Çalışmamız, özel elektronik koşullar altında spontan spin sırasının, Fermi yüzeyini topolojik olarak yenileyebileceği ve Mott veya Slater senaryosundan farklı olarak Şekil 1'de gösterildiği gibi bir Lifshitz tipi MIT'i sağlayabileceği hipotezi tarafından yönlendirildi.
Şekil 2. CACU'da birleştirilmiş spin ve taşıma geçişleri3Ni2İşletim sistemi2O12. Sol: CU ile ferrimanyetik sırayı gösteren şematik manyetik yapı2+ (↑), Ni2+ (↑) ve işletim sistemi6+ (↓) Alternatif talimatlar boyunca hizalanmış dönümler. Sağ üst: Manyetik duyarlılığın sıcaklık bağımlılığı χ (T), bir ferrimanyetik geçiş gösteren TC = 393 K. Sağ dip: Dirençin sıcaklık bağımlılığı ρ(T)), t'de eşzamanlı metal -insülatör geçişini (MIT) gösterenMİ = 393K, güçlü spin -elektronik bağlantıya işaret ediyor.
Anahtar Keşif: 3D-5D hibridize dörtlü perovskitte spin-güdümlü bir Lifshitz geçişi
Yeni bir A- ve B sitesi sıralı dörtlü perovskit oksitinin başarılı sentezini rapor ediyoruz3Ni2İşletim sistemi2O12 (Ccnoo), yüksek basınç ve yüksek sıcaklık teknikleri yoluyla. Bileşik, bir Cu ile karakterize edilen sağlam bir ferrimanyetik zemin durumuna sahiptir.2+(↑) –ni2+(↑) –Os6+(↓) Spin konfigürasyonu (Şekil 2'de gösterilmiştir) ve 2,15 µ'lik doymuş bir mıknatıslanmayı koruyarak 393 K'lık bir yüksek curie sıcaklığı görüntülerB/300 K.
Çarpıcı bir şekilde, aynı sıcaklıkta eşzamanlı bir metal-insülatör geçişi (MIT) gözlemliyoruz (Şekil 2'de gösterilmiştir). Senkrotron XRD ve termal analizler yapısal faz geçişlerinin olmadığını, kızılötesi spektroskopi, Curie noktasının altında kademeli olarak açılan doğrudan bant aralığı ortaya çıkarır. Temel içgörü: Bu yalıtım aşaması, sadece spin sıralaması ile yönlendirilen elektronik rekonstrüksiyondan ortaya çıkar. İlk prensip hesaplamaları, ferrimanyetik sıranın önemli bant renormalizasyonuna neden olduğunu ve Fermi yüzey rekonstrüksiyonuna neden olduğunu ortaya koymaktadır. Spin-orbit bağlantısı (SOC) ve orta yerinde Coulomb itme (U), Lifshitz tipi bir MIT geçişi gerçekleşir-geleneksel mekanizmalardan farklıdır ve oksit materyallerinde nadiren gözlemlenir.
Stratejik Tasarım: 3D – 5D sistemlerinde spin -yük -orbital etkileşimden yararlanmak
Tasarımımızın merkezinde, AA ′ için 3D – 5D yörünge hibridizasyonu yer almaktadır.3B2B'2O12 dörtlü perovskite çerçevesi. Bu kristal yapı, A ′, B ve B ′ bölgelerindeki manyetik katyonları barındırır ve hem geometrik olarak esnek hem de manyetik olarak sağlam olan süperexchange yollarını oluşturur. CCNOO'da, Cu – O – O – O -O -O -O -O -O -O – O – O – O – O -O açısı (~ 138 °), kooperatif manyetizmayı destekleyen güçlü kovalent köprüler oluşturur.
Orta anlar ve hibridizasyon mukavemeti olan manyetik iyonları seçerek sistemin manyetik ve elektronik instabilitenin sınırına yakın ayarlanabileceğini varsaydık. Bu durum, elektronik yapıdaki spin odaklı topolojik geçişlere elverişlidir-özellikle Lifshitz geçişine elverişlidir.
Mekanik İçgörü: Korelasyon destekli, spin odaklı bir Lifshitz geçişi
CCNOO'da gözlenen MIT, tam olarak ferrimanyetik sıranın başlangıcına denk gelir, ancak mekanizması geleneksel Mott veya Slater senaryolarından sapar. Antiferromanyetik simetri kırılmasına ve brillouin bölgesi katlanmasına dayanan slater geçişlerinin aksine, CCNOO, herhangi bir yapısal bozulma olmadan ferrimanyetik bir zemin durumu sergiler. Sonlu bir hubbard iken U teoride bir bant aralığı açmak için gereklidir, gerekli korelasyon gücü orta derecede, klasik bir Mott izolatörü olmadığını düşündürmektedir. Bunun yerine, sonuçlarımız, manyetik sıranın bant yapısını yeniden yapılandırdığı ve Fermi yüzey ceplerini ortadan kaldırdığı spin odaklı bir Lifshitz geçişine işaret ediyor. Spin -orbit bağlantısı ve elektron korelasyonu ile desteklenen bu topolojik değişiklik, yalıtım durumuna yol açar. Böylece geçişi, geleneksel modellerin ötesinde korelasyon destekli, spin-topoloji güdümlü bir MIT olarak tanımlıyoruz.
Yansımalar: Kavramsal bir bakış açısından, bu çalışma hedeflenen kristal kimyanın ve yörünge mühendisliğinin acil kolektif davranışlara nasıl yol açabileceğini göstermektedir. CCNOO'nun başarısı, yüksek basınçlı sentez, elemente spesifik spektroskopi ve ileri elektronik yapı teorisini birleştirerek disiplinlerarası malzeme tasarımının gücünün altını çizmektedir. İleriye baktığımızda, bu çerçevenin spin -şarj bağlantılarına daha geniş bir ilgiye yol açacağını ve potansiyel olarak tamamen yeni fonksiyonel kuantum malzemeleri sınıflarına yol açacağını tahmin ediyoruz.
Bu çalışmaya paha biçilmez katkıları için ortak çalışanlarımıza, finansman ajanslarımıza ve tüm araştırma ekibine teşekkür ederiz. Bu çalışma, CACU'da “Yüksek Sıcaklık Ferrimanyetik Düzen Tetiklenen Metal-İnsülatör Geçişi3Ni2İşletim sistemi2O12”Ve Nature Communications'da yayınlandı.
Bir yanıt yazın