Arayüzün demirleme: İnorganik perovskitlerde kararlı 2D/3D yapılar oluşturmak

Bir başarı hikayesi üzerine inşa etmeye çalışmak

Hibrit perovskitlerde, 2D/3D hetero-yapılar iyi kurulmuş bir stratejidir: 3D perovskit yüzeyinde ince bir 2D kapma katmanı pasifler kusurları, nemleri iter ve hem verimliliği hem de uzun ömürlülüğü iyileştirir. Diye sorduk: Neden aynı konsepti All-Inorganik CSPBI'ya uygulamıyorsunuz?3Hangisi benzer yüzey kusurları ve faz dengesizliği ile karşı karşıya?

Bu stratejinin tercüme edilmediğini bulmaktan hayal kırıklığına uğradık. Hibrit sistemlerde güvenilir bir şekilde 2D katmanlar oluşturan yaygın olarak kullanılan ara katyonlar3; Yüzey esasen inert kaldı. Sorun, sert inorganik kafes ve güçlü CS'den kaynaklandı+/[PbI6]4- 2D katman oluşumu için gerekli katyon değişimini inhibe eden etkileşimler. Stratejinin işe yaraması için, 2D katmanların CSPBI'da büyüyebileceği bir sistem tasarlayarak kimyayı yeniden düşünmek zorunda kaldık.3 ondan ziyade.

Flortan bir atılım

Solvent sistemleri, tavlama protokolleri ve spin kaplama dinamikleri dahil olmak üzere bir dizi parametre denedik, ancak 2D katman oluşumu zor kaldı. Bu bizi sormamıza neden oldu: Bu, yetersiz ara parçası-suç etkileşimi nedeniyle miydi ve flor gibi güçlü elektron çeken gruplar bir çözüm sunabilir mi?

Güçlü elektron-çeken olan florlu kuyrukların, –nh arasındaki hidrojen bağını arttırması bekleniyordu.3+ grup ve [PbI6]4- Octahedra. İşe yaradı. Sonunda florlu katyon ile muamele edilmiş CSPBI'dan farklı bir fotolüminesans pikini gözlemledik3 CSPBI'da bir 2D perovskit tabakasının oluştuğuna dair açık kanıtlar3 yüzey.

Ama sonra katman kayboldu

2D katman başlangıçta başarılı bir şekilde oluşmasına rağmen, müteakip termal tavlama bozulmasına yol açtı, emisyon zirvesi kayboldu, bu da arayüzey bütünlüğünün kaybını gösterdi. Bu gözlem yaklaşımımızda temel bir değişime neden oldu: sadece oluşum yetersizdi. Uzun süreli cihaz çalışmasını sağlamak için, 2D katmanın kimyasal, termal ve yapısal olarak sabitlenmesi gerekiyordu.

Kalan bir aralayıcı tasarlamak

Hem oluşum hem de termal stabilite ihtiyacını fark ederek, yeni bir moleküler tasarım stratejisi geliştirdik: 2D tabaka oluşumunu kolaylaştırmak için florlu kuyruğu koruyun ve molekülün her iki ucunu perovskit kafesine sabitlemek için ikinci bir amonyum grubu ekleyin. Ortaya çıkan aralayıcı, (perfloro-1,4-fenilen) dimethanammonium (tetra-fpdma), geleneksel monoamonyum katyonlarına kıyasla katyon desorpsiyon enerjisini iki katına çıkardı. İlk kez, CSPBI üzerinde 2D katman gözlemledik3 sadece oluşmakla kalmadı, aynı zamanda termal stres altında da stabil kaldı (Şekil 1).

Şekil 1
İncir. 1. 2D/3D perovskit hetero -yapılarının oluşumu, bozulması ve stabilizasyonu. Zayıf bağları olan ligandlar, inorganik 3D perovskitlerin üstünde 2D katmanlar oluşturamaz. Güçlü bağlanmış ligandlar 2D/3D hetero -yapılar oluşturabilir, ancak sadece bu 2D/3D hetero -yapıları oluşturabilir ve stabilize edebilir.

Bir dizi teknikle stabiliteyi test ettik. Uçuş süresi ikincil iyon kütle spektrometresi analizleri, florlu çift ameliyat molekülünün termal stresten sonra bozulmadan kaldığını, tipik olarak geleneksel 2D tabakalarda görülen göç ve arızaya direndiğini gösterdi. Zamana bağlı fotolüminesans ayrıca kararlı yüzey yapısını ortaya çıkardı. Bunlar kimyasal sağlamlığın doğrudan kanıtı sundu.

Cihazlardan dayanıklı modüllere kadar

Gerçek cihazlara entegre edildiğinde, hetero -yapı AM1.5G aydınlatma altında% 21.6 güneş enerjisi dönüşüm verimliliği ve 85 ° C'de 950 saat sabit çalışma sağladı. Modül seviyesinde bile, 16 cm2 Cihazlar, tüm inorganik perovskitler için bildirilen en yüksek olanlar arasında% 19,8 verimliliği korudu.

İleriye Bakış

Bulgularımız, stabil perovskit arayüzlerinin elde edilmesinde moleküler ve yapısal ankrajın önemini vurgulamaktadır. Bu prensip, geniş bandgap perovskitlere, tandem güneş hücrelerine ve uzun süreli çalışma stabilitesi için etkili arayüzey pasivasyonunun gerekli olduğu çok çeşitli optoelektronik sistemlere kadar uzanmaktadır.

Orijinal bağlantı: https://www.nature.com/articles/s41560-025-01817-6


Yayımlandı

kategorisi

yazarı:

Etiketler:

Yorumlar

Bir yanıt yazın

E-posta adresiniz yayınlanmayacak. Gerekli alanlar * ile işaretlenmişlerdir